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澳门赌场院士、澳门赌场大连化学物理研究所研究员张涛，该所副研究员杨冰团队与澳门赌场上海高等研究院研究员朱倍恩合作，在动态金属催化研究与设计方面取得新进展。研究团队通过原位解析不同尺寸的Pd/FeO_x催化剂在二氧化碳加氢过程中的动态演变行为，揭示了催化剂结构演变与反应进程之间的“多米诺效应”，为催化剂的高效设计提供了新思路。相关研究成果近日发表于《美国化学会志》。

在多相催化领域，动态碳化作为一种常见的催化剂重构过程，其关键调控因素的识别对催化剂性能优化至关重要。然而，在实际反应进程中，反应环境、反应中间体与催化剂结构演变之间存在错综复杂的耦合作用，为原位解析高活性结构、实现催化剂的理性设计带来挑战。

研究团队发现，大颗粒5Pd-FeO_x催化剂在反应初期受氢气主导，促进金属载体合金化产生Pd₃Fe合金。该合金表面进一步促进HCOO*反应中间体，使表面快速碳化，形成高活性的Pd₃Fe@Fe₅C₂/Fe₃O₄结构，展现出优异的逆水汽变换反应活性。相比之下，小尺寸的0.5Pd-FeO_x催化剂由于强金属载体相互作用，FeO_x包覆层抑制了Fe的还原和碳化过程，导致相对较低的反应活性。而0.05Pd-FeO_x单原子催化剂则由于金属载体电子相互作用，促进二氧化碳直接解离，并在一氧化碳诱导下产生缓慢体相碳化。

这些结果揭示了催化剂动态结构演化的复杂性及与反应进程、反应网络之间的交互耦合机制，阐明了“金属粒径→反应气→界面重构→反应中间体→动态碳化→反应产物”的链式多米诺效应。通过解耦这一复杂动态过程，研究人员发现，相比于尺寸效应和金属-载体相互作用，合金化过程才是加速催化剂碳化从而提高反应活性的关键因素。基于这一认识，团队设计出具备高活性、短诱导期的低载量0.5Pd₃Fe/FeO_x合金催化剂，提升了反应性能及贵金属的利用率，实现了高性能二氧化碳加氢反应中催化剂的高效设计。

该研究强调了原位解耦催化剂复杂动态演变的重要性，为实现原位结构解析驱动的催化剂理性设计提供了范例。

相关论文信息：https://doi.org/10.1021/jacs.5c01435

（原载于《中国科学报》?2025-06-17?第1版?要闻）